卢征天-ATTA 20 同位素水文学 15 minv2.pdf

放射性氪、氩同位素定年 方法与应用 报告人：卢征天 中国科学技术大学 近代物理系 中科院量子信息与量子科技创新研究院 合肥微尺度物质科学国家研究中心 2020年11月 1 中科大激光痕量探测与精密测量实验室 atta.ustc.edu.cn 感谢支持：基金委、科技部、中科院 放射性气体同位素定年原理 宇宙射线 80Kr(n，γ)81Kr 放射性气体同位素 在大气里均匀分布 入渗 同位素丰度 = I0 I0 不透水的黏土层 年轻 含水层 I0 / 2 地下水年龄 I0 / 4 古老 3 碳-14 (14C) 定年、示踪 • 广泛应用：地球与环境科学、考古…… 宇宙射线 • 定年范围：5百年–4万年 14N 形成稳定气体！ 相对同位素丰度 14CO 2 14CO 14C 半衰期 5730年 样品年龄（年） Willard Libby (1908-1980) 芝加哥大学 1960 诺贝尔化学奖 放射性气体同位素定年、示踪    气体：在大气中分布均匀、稳定。 惰性：无化学反应，输运机制简单。 与14C一起，覆盖了从几年到140万年的范围。 20 – 1300 ka 50 – 1400 a 2 – 50 a 85Kr、39Ar、81Kr是理想的定年同位素 5 科学意义和技术要求  81Kr、39Ar等是环境水的理想测年同位素 --Loosli & Oeschger, Earth Planet Sci. Lett. (1969)  测量极为困难：同位素丰度极低！ Hans Oeschger 1927 – 1998 Hugo Loosli Univ. of Bern 产生机制 半衰期 同位素丰度 原子数 / 公斤水 85Kr 人工核裂变 11年 2 x 10-11 30,000 81Kr 宇宙射线 23 万年 6 x 10-13 1,000 39Ar 宇宙射线 269 年 8 x 10-16 8,000 技术要求  高效率：数样品所含的原子  高选择：特定同位素分辨，抗干扰 6 原子阱痕量分析方法 Atom Trap Trace Analysis (ATTA) 直接对单原子进行“计数”！ 7 单个81Kr原子 CCD 荧光图像 Ultrasensitive isotope trace analyses with a magneto-optical trap C.Y. Chen, Y.M. Li, K. Bailey, T.P. O’Connor, L. Young, Z.-T. Lu* Science 286, 1139 (1999) ATTA-Kr for Kr-81 at USTC 8 自我检查 在不同实验条件下测量： • 激光功率 • 光路重调 • 放电强度 • 气压 实验室之间的比对  头一批, 6个样品, unblind  第二批, 6个样品, blind Roland Purtschert University of Bern Jiang et al., Geochim. Cosmochim. Acta 91, 1(2012); Jiang et al., Opt. Lett. (2014) Sample Size and Measurement Precision Kr-81 Ar-39 Half-life 230 kyr Half-life 269 yr 1 μL STP Kr 20 kg water 1 mL STP Ar 2 kg water 10 单次分析所需的 地下水、海水、冰川冰样品量 （单位：公斤） 定年范围 地下水 海水 青藏高原冰 南极洲冰 85Kr 2 – 50 a 20 kg 8 kg 10 kg 39Ar 50 – 1300 a 10 kg 4 kg 2 kg 81Kr 20 – 1300 ka 50 kg 30 kg 5 kg 假设含气量 30 ml air/kg Web search “ATTA Primer” 11 放射性氪、氩同位素定年流程 • 1000 81Kr atoms in 1kg of ice Gas extraction Kr purification Ground water 1-2L STP 20-40kg Atom Trap Trace Analysis （ATTA） Atom counting Kr 1-2μL STP Single Kr-81 Atom 81 𝑲𝒓Τ𝑲 𝒓 𝑠𝑎𝑚𝑝𝑙𝑒 81 𝑲𝒓Τ𝑲 𝒓 air − =2 Age Half−life 12 井边直接取气体样品 阿根廷潘帕斯平原，2019 13 Web search “ATTA Primer” 国际原子能组织 CRP F33023 项目 -- 用81Kr给古水定年 亚洲：中国、日本、印度； 澳洲：澳大利亚； 非洲：摩洛哥、阿尔及利亚、突尼西亚； 欧洲：爱沙尼亚、匈牙利； 北美：加拿大； 南美：巴西、阿根廷 15 New Ideas A critical review of state-of-the-art and emerging approaches to identify fracking-derived gases and associated contaminants in aquifers J. C. McIntosh1,*, M. J. Hendry2, C. Ballentine3, R. S. Haszeldine4, B. Mayer5, G. Etiope6, M. Elsner7, T. H. Darrah8, A. Prinzhofer9, S. Osborn10, L. Stalker11, O. Kuloyo12, Z.-T. Lu13, A. Martini14, B. Sherwood Lollar15 ES&T (2019) • CO2 sequestration • Volcanic released gas • Hydrothermal vent 16 地下水 洋流 原子阱氪、氩 同位素定年装置 冰川 环境监测与核安全 17